Tia Maria HOWAYEK
Soutiendra sa thèse
Jeudi 27 Novembre à 14h
à l’ENSCM (Amphithéâtre Mousseron)
« Development of TiO2 /SnO2 nanocomposites modified with noble metals for the photocatalytic degradation of pollutants »
Devant le jury composé de :
M. Stéphane DANIELE, Professeur, CP2M, Université Lyon 1 – Rapporteur
M. Guillaume THOMAS, Chargé de recherche HDR, NS3E, Institut Saint-Louis – Rapporteur
M. Nicolas CLAVIER, Directeur de recherche CNRS, ICSM, Marcoule – Examinateur
M. David CORNU, Professeur, IEM, ENSCM – Directeur de thèse
Résumé :
L’élimination des polluants persistants des systèmes aquatiques demeure un défi majeur, car les procédés conventionnels de traitement des eaux usées se révèlent souvent inefficaces face à ces composés. La photocatalyse représente une alternative durable, en utilisant des photocatalyseurs tels que le dioxyde de titane (TiO2) et le dioxyde d’étain (SnO2), appréciés pour leur stabilité et leur faible coût. Toutefois, leur utilisation pratique est limitée par la recombinaison rapide des paires électron-trou et leur faible sensibilité à la lumière visible. Cette thèse propose de surmonter ces contraintes par la conception raisonnée de nanostructures TiO2/SnO2, modifiées de manière ciblée par des métaux nobles afin d’améliorer leur activité photocatalytique. Dans un premier temps, des nanofibres de TiO2 ont été élaborées par électrofilage puis recouvertes de couches ultrafines de SnO2 déposées par atomic layer deposition (ALD). Une épaisseur optimale de 5 nm de SnO2 a permis une dégradation quasi complète de l’acétaminophène (ACT) en 40 minutes sous irradiation UV, tout en assurant une excellente stabilité au cours de cycles répétés. Afin d’étendre l’activité photocatalytique au domaine visible, des nanoparticules de palladium (Pd) ont été déposées sur les nanofibres TiO2/SnO2, conduisant à une dégradation de l’ACT pouvant atteindre 94 %, grâce à une meilleure séparation des charges et au piégeage électronique assuré par le Pd. Une amélioration supplémentaire a été obtenue par l’incorporation d’argent (Ag), donnant naissance à des nanofibres ternaires Ag-TiO2/SnO2. L’échantillon contenant 3,0 % en masse d’Ag a présenté une vitesse de dégradation 4,66 fois plus élevée que celle du système binaire TiO2/SnO2, atteignant 90 % d’élimination de l’ACT en deux heures. Les analyses des espèces réactives ont confirmé que les radicaux superoxydes étaient les principaux agents de l’oxydation photocatalytique. Les propriétés morphologiques et structurales des nanostructures synthétisées ont été étudiées par diverses techniques de caractérisation, notamment la diffraction des rayons X (XRD), la microscopie électronique à balayage et à transmission (MEB/MET), la spectroscopie Raman, la méthode Brunauer-Emmett-Teller (BET) et la spectroscopie de photoélectrons X (XPS). Ces analyses ont permis de mieux comprendre les interactions entre les différents constituants et ont confirmé la formation réussie des composites. Elles ont également mis en évidence la corrélation étroite entre les propriétés structurales et chimiques et les performances photocatalytiques obtenues. Ce travail illustre une approche stratégique de l’ingénierie de photocatalyseurs à base de TiO2/SnO2, allant des hétérojonctions binaires aux composites modifiés par des métaux nobles. En combinant nanostructuration, optimisation des interfaces et modulation électronique, les matériaux développés surpassent largement les limites des oxydes vierges, offrant une stratégie efficace et durable pour la dégradation des contaminants émergents dans l’eau.
