Jiefeng LIU
a soutenu sa thèse le 28 novembre 2024
Catalyst and electrolyte engineering for applications in paired CO2 electrolysis
and CO2 reactive capture
Devant le jury composé de :
– Jennifer PERON, Professeure, Université Paris Cité – Rapporteur
– Juqin ZENG, Assistant professor, Politecnico di Torino – Rapporteur
– Gabriel LOGET, Chargé de Recherche au CNRS, University of Rennes 1 – Examinateur
– Philippe MIELE, Professeur, Université de Montpellier – Directeur de thèse
– Damien VOIRY, Directeur de Recherche au CNRS, Université de Montpellier – Co-Directeur de thèse
Résumé :
Le développement rapide de l’économie mondiale a entraîné une augmentation marquée de la demande en énergie, aggravant les problèmes environnementaux tels que la pollution, l’épuisement des ressources et le réchauffement climatique. À mesure que les réserves de combustibles fossiles s’amenuisent et que les effets du changement climatique s’intensifient, la nécessité de solutions énergétiques durables devient de plus en plus urgente. L’Accord de Paris sur le climat a accéléré les efforts mondiaux pour réduire les émissions de carbone et passer à des sources d’énergie plus propres. Dans ce contexte, la réduction électrocatalytique du dioxyde de carbone (CO2RR)
apparaît comme une technologie prometteuse, capable de convertir le CO2 en produits chimiques et carburants de valeur, contribuant ainsi à un cycle du carbone fermé et à la durabilité industrielle. Cependant, le CO2RR fait face à des défis importants, notamment la nécessité de systèmes catalytiques plus efficaces, sélectifs et évolutifs, ainsi que les coûts énergétiques élevés associés aux procédés traditionnels comme la réaction d’évolution de l’oxygène (OER). Jusqu’à présent, la plupart des études sur le CO2RR se sont concentrées sur l’amélioration des catalyseurs, l’optimisation des électrolytes et la conception d’électrolyseurs plus efficaces.
Par conséquent, j’ai cherché à relever ces défis en explorant les avancées dans l’ingénierie des catalyseurs et des électrolytes, afin de mieux comprendre l’électrolyse couplée du CO2 et la capture réactive du CO2, avec pour objectif d’améliorer le CO2RR pour des applications pratiques.
Dans cette thèse, j’ai tout d’abord passé en revue l’état des technologies de réduction du CO2, en mettant l’accent sur l’électrocatalyse comme méthode clé pour atteindre la neutralité carbone. Ensuite, j’ai présenté l’optimisation des électrodes de diffusion de gaz (GDE) par des techniques de dépôt par pulvérisation. Les catalyseurs à base de cuivre, en particulier les alliages CuPd, ont démontré une sélectivité accrue pour l’éthylène, tandis que les revêtements de noir de carbone et d’ionomère Nafion ont amélioré la stabilité et les performances des grandes électrodes. Les électrodes de grande surface (25 cm2) montrent également un potentiel pour des applications pratiques de réduction du CO2. J’ai ensuite introduit une approche novatrice en couplant le CO₂RR avec l’oxydation de l’éthylène glycol (EGOR) à la place de la réaction d’évolution de l’oxygène (OER) traditionnelle. En utilisant de l’hydroxyde double lamellaire de nickel-fer (NiFe-LDH) comme catalyseur de l’EGOR, cette méthode a réduit la consommation d’énergie de 38 % pour le CO et de 31 % pour les produits C2+, montrant un potentiel pour la conversion électrochimique évolutive du CO2. De plus, j’ai exploré l’utilisation directe des gaz de combustion pour le CO2RR, en abordant les défis posés par l’oxygène (O2) et les faibles concentrations de CO2. En utilisant de l’acétonitrile comme solvant aprotique et en le couplant avec de l’éthanol comme donneur de protons, le système a efficacement supprimé la réaction de réduction de l’oxygène (ORR) et la réaction d’évolution de l’hydrogène (HER), atteignant une efficacité faradique de plus de 95 % sous des pressions supérieures à 5 bar avec un catalyseur en argent.
En conclusion, cette thèse démontre qu’en surmontant les obstacles techniques liés à l’ingénierie des catalyseurs et des électrolytes, le CO2RR peut devenir une technologie viable et économe en énergie pour des applications pratiques, contribuant aux efforts mondiaux visant à atteindre la neutralité carbone.
