Julien VUKASIN
a soutenu sa thèse le 22 septembre 2017 à huis-clos.
Modélisation des transferts de masse et de chaleur dans une cellule d’électrolyse de production de fluor
Préparée au sein de l’école doctorale GAIA et de l’unité de recherche – Institut Européen des Membranes (UMR 5635) – .
Spécialité : Energétique et génie des procédés
devant le jury composé de :
- Yann BULTEL, professeur, LEPMI, Rapporteur
- Pierrette GUICHARDON, professeur, M2P2, Rapporteur
- José SANCHEZ-MARCANO, directeur de recherche, IEM, Directeur de thèse
- Alex JOURDAN, senior expert, AREVA, Examinateur
- Karine SERRANO, professeur, LGC, Examinateur
- Catherine FAUR, professeur, IEM, Examinateur
Résumé :
La production de fluor par électrolyse est une étape clé de la conversion de l’uranium dans l’industrie nucléaire. Afin d’optimiser ce procédé, les travaux de thèse décrits dans ce manuscrit se sont concentrés sur deux axes : le développement d’un modèle numérique de l’électrolyseur et l’étude du phénomène d’hyperpolarisation cathodique néfaste pour le bon fonctionnement de la cellule. Un modèle couplant plusieurs physiques (thermique avec solidification, diphasique, électrocinétique) a été développé et des essais expérimentaux ont été menés afin d’acquérir, d’une part, certaines propriétés physiques de l’électrolyte nécessaires aux simulations (conductivité thermique et capacité thermique à pression constante) et, d’autre part, des données expérimentales permettant de qualifier le modèle obtenu. Ce travail de modélisation a abouti à l’obtention d’un modèle 3D fiable couplant les physiques citées précédemment, ceci à l’échelle d’un pilote R&D semi-industriel. L’impact de la solidification de l’électrolyte sur le transfert de chaleur a également pu être simulé pour la première fois. Ces essais ont également permis de fournir des premières explications sur le phénomène d’hyperpolarisation cathodique en dressant des tendances claires quant à l’influence de certains paramètres de contrôle de l’électrolyseur comme le titre HF et la température de consigne.
Mots clés : modélisation, électrolyse, fluor, écoulement diphasique, transfert de chaleur
Abstract:
Electrolytic production of fluorine is a key step in uranium conversion for the nuclear industry. In order to improve this process, the work described in this dissertation aims at two main objectives : to build a numerical simulation of the electrolysis cell and to understand the cathodic hyperpolarization effect which lowers the productivity of the cell. A model coupling several physics (heat transfer with solidification, two-phase flow, electrokinetics) has been developed and experiments were made in order to evaluate unknown physical properties of the electrolyte (thermal conductivity and heat capacity at constant pressure). Experimental data were also acquired in order to assess the capacity of the model to simulate various phenomena occurring inside the cell. Eventually, a reliable 3D model of a semi-industrial R&D cell coupling the physics above mentioned has been obtained. The negative impact of the solidification of the electrolyte on the cooling system was simulated for the first time. Thanks to these experiments, it was also possible to discover the major trends which control the cathodic hyperpolarization effect. The influence of HF mass fraction and temperature on this phenomenon was clearly shown.
Keywords: modeling, electrolysis, fluorine, two-phase flow, heat transfer
